Със средствата, предоставени от „Българското общество“ и читалище „Братска любов“, организация на „младите“, Левски заминава за Цариград с параход на 11 декември 1868 г., за да предприеме оттам първата си обиколка из българските земи. Тя е с осведомителна цел. При извършването ѝ, Левски се запознава с условията и възможностите за революционна дейност в българските земи. В началото на януари 1869 г. напуска турската столица и се отправя към Тракия и Северна България. Преминава през Пловдив, Карлово, Сопот, Казанлък, Сливен, Велико Търново, Ловеч, Плевен и Никопол. Навсякъде разговаря със свои доверени хора и познати, за да ги спечели за делото. Обнадежден, че в непродължителен срок може да бъде обявено въстание, Левски приключва своята обиколка и на 24 февруари се завръща в Румъния.
След двумесечен престой в Румъния на 1 май 1869 г. Апостола започва втората си обиколка в българските земи с изходен пункт Никопол. Сега той е снабден с революционна прокламация и пълномощно, получени от Иван Касабов. И двата документа, които удостоверяват, че Левски не е случаен човек, а изразява мнението на българската политическа организация в Румъния, са подпечатани с печат на Привременното правителство на Балкана. По време на тази обиколка Левски поставя началото на изграждането на вътрешната революционна организация (ВРО). Първият комитет е основан в Плевен с препоръките и помощта на Данаил Попов[2]. После продължава изграждането на местни (частни) революционни комитети и в Ловеч, Троян, Карлово, Калофер, Казанлък, Пловдив, Сопот, Чирпан и др. Втората обиколка на Левски го убеждава, че въстанието не може да бъде вдигнато толкова скоро, както мисли няколко месеца преди това. Той съзира необходимостта от по-голяма подготовка на народа, осъществявана от революционни комитети, свързани организационно помежду си.
След завръщането си в румънската столица на 26 август 1869 г. Левски се включва активно в живота на младата българска емиграция. В края на 1869 г. заедно с Любен Каравелов участва в създаването на Българския революционен централен комитет. Той се стреми да убеди емиграцията, че центърът на подготовката на предстоящото въстание трябва да се пренесе във вътрешността, че българите трябва да разчитат на своите собствени сили, а не на външна помощ, че трябва да се скъса решително с необмислените комбинации с балканските страни. Емигрантските дейци съзнават необходимостта от организиране на народа, но никой няма план кой и как да го направи. Те трудно се разделят и с традиционните си схващания за чужда помощ и за ръководене на революционното движение извън страната. Разочарован от емиграцията, през май 1870 г. Левски се завръща в България и се заема с доизграждането на комитетска мрежа. До края на 1871 г. успява да създаде гъста мрежа от революционни комитети, обединени в цялостна ВРО. За столица на ВРО е обявен Ловеч, а комитетът в този град е обявен за БРЦК. В запазената документация и в печата на организацията той е наричан още Привременно правителство на България. Създаването на ЦК в България изключително важна стъпка в укрепването на вътрешната комитетска организация. С това Левски осигурява организационно работата си по подготовката на въстанието в страната. Ловешкият комитет го подпомага в поддържането на връзките с емиграцията. Левски разглежда ЦК в България като върховно ръководство на революционното движение с общонационални функции. Селските и градските частни комитети в революционната организация обединяват в себе си представители на всички социални групи в българското общество. Левски единствен от „четеримата големи“ на българската революция достига до прозрението, че в подготовката трябва да бъдат привлечени и чорбаджиите. Техните средства са особено нужни за материалната осигуреност на предстоящото въстание. Той предвижда получаване на тези средства по доброволен начин, но за тези, които отказват да подкрепят народното дело, той въвежда революционен терор.
Към края на 1871 г. изградената ВРО е единствената реална сила, способна да постави на дневен ред българския национален въпрос. Комитетите започват активна работа за привличане на привърженици, за събиране на средства и закупуване на оръжие. Когато работата нараства, БРЦК изпраща двама помощници на Левски през втората половина на 1871 г. — Димитър Общи и Ангел Кънчев. Същата година изработва програма и проектоустав на БРЦК. Инициатор и участник е на първото общо събрание на БРЦК в Букурещ (29 април — 4 май 1872 г.). В края на юни 1872 г. напуска Букурещ и като пълномощник на БРЦК пред комитетите в България започва преустройство на Вътрешната революционна организация. Създава окръжни комитети.